近日,我校以第一单位在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》(JCR一区,中科院一区TOP,IF=13.3)上在线发表了题为“Unique Role of Silica in MOF-Derived High-Loading Palladium-on-Ceria Single Atom Catalysts with Excellent Efficiency and Durability”的研究论文,论文第一作者为我校化学化工学院教师唐珂博士,化学化工学院副教授林枫和陕西师范大学副教授卢江波为通讯作者。
![](/__local/6/92/6B/3B3BB5D02465F6EB008E0C7CA6C_C13A3C4D_1481C.jpeg)
单原子催化剂具有原子利用率高、活性位点均匀、配位环境可调等优点,被广泛地应用在热催化、电催化、光催化、能量储存等领域,并有望衔接均相和异相催化。由于单原子催化剂较高的表面自由能,金属单原子易动态聚集形成团簇或纳米颗粒。烧结、积碳、催化剂频繁再生等造成的高能耗与高排放问题严重制约了单原子催化剂的产业化应用。
![](/__local/6/4A/56/DA00D82FB24A9148AAE5D6818E4_FC8A56B2_120DC.png)
针对上述问题,本项工作采取Ce-UiO-66较大的比表面积和丰富的孔道结构提高钯原子的稳定性和负载量,之后通过浇铸SiO2,进一步支撑了MOFs材料结构,使其在后续的700 oC高温煅烧处理中维持了形貌结构,最终形成高密度的钯单原子催化剂。结合实验和理论计算,SiO2不仅起到维持结构的作用,而且通过拉长Ce-O键进一步激发载体氧空位的生成,通过与Pd单原子相结合,不仅起到了稳定作用,并且通过电子传递调节了Pd的电子结构,得到了更低的d带中心,优化了反应中间体的吸附过程,表现出优异的CO低温催化活性和稳定性,为单原子催化剂的设计提供了新的思路。
文、图:化学化工学院 编辑:李媖、杨希泰